Удаление йодида из воды с помощью пропитанных наночастицами серебра синтетических цеолитов
Синтезированы, охарактеризованы и использованы для удаления йодида из водных растворов синтетические АГ-нанокомпозиты на основе цеолитов. Полученные результаты показали высокую эффективность удаления (до 94,85%) и образование стабильного в материале иодида серебра. Максимальная достигнутая адсорбционная способность нанокомпозитов составляла от 19,54 до 20,44 мг/г. механизм удаления был тщательно изучен с учетом как химического состава воды, так и поверхностных взаимодействий, подкрепленных различными методами характеристики, такими как XRD, XRF, SEM / EDX, TEM и BET. Качественное и количественное исследование предварительной и последующей адсорбции образцов нанокомпозитов показало, что закрепленный йодид серебра образуется путем окисления исходных наночастиц серебра с последующей реакцией с йодидом с образованием стабильного кристаллического осадка на поверхности материалов. Модель адсорбции на основе диффузии показала, что управляющим механизмом является медленная внутричастичная поверхностная диффузия с коэффициентами диффузии в диапазоне 0,37–1,72 × 10-13 см2/С. Исследование конкурирующих и сосуществующих анионов (Cl−, Br−, CO32− и CrO42−) на эффективность удаления йодида показало незначительное влияние кинетически благоприятной реакции осаждения йодида над другими анионами.
1. Вступление
Присутствие йодида (I−) в водных ресурсах имеет несколько причин и привлекает внимание из-за опасностей, которые он может представлять, особенно в его радиоактивном состоянии или в сочетании с органическими веществами. Естественным источником йодида является морская вода, которая может мигрировать в водоносные горизонты питьевой воды, приводя к повышенным концентрациям йодида (Zhao et al., 2015). Наиболее серьезным антропогенным источником являются атомные электростанции, которые производят различные радиоактивные отходы, в том числе радиоактивные изотопы йода, используемые при делении урана (Bo et al., 2013).
Из электрофильтров Усть-Каменогорской городской электростанции (Восточный Казахстан, 252 МВт) были отобраны два типа образцов КФА, а именно Каражыра (к-КФА) и Майкубен (м-КФА), используемые для производства синтетических цеолитов. Гидроксид натрия (NaOH, 99,5%), борогидрид натрия (NaBH4, 99,5%) и нитрат серебра (AgNO3, 99,8%), используемые для реакций синтеза, поставлялись компанией Sigma-Aldrich. Йодид калия (KI, 99,8%), хлорид калия (KCl, 99,8%), бромид калия (KBr, 99,7%), хромат калия (K2CrO4, 99,8%) и карбонат калия (K2CO3, 99,8%), используемые для адсорбционных экспериментов, были приобретены у компании Fischer-Scientific. Концентрированные растворы соляной кислоты
(37% HCl) и азотная кислота (68% HNO3) были приобретены у SigmaAldrich и использованы для регулировки уровня рН растворов.
Нанокомпозиты были получены из КФА путем щелочной гидротермальной обработки, за которой последовали ионообменные и восстановительные реакции с добавлением наночастиц серебра в структуру цеолитов (Ag NPs). Гидротермальная щелочь проводилась при температуре 110 °С в 1-литровом толстостенном реакторе с использованием 3М раствора NaOH в качестве активатора. Смешивание компонентов и инкубационный период были установлены постоянными при 125 об / мин и 48 ч соответственно. После этого конечные смеси фильтровали и несколько раз промывали сверхчистой водой до достижения нейтрального рН в растворе фильтрата. Полученные синтетические цеолиты (ZFAs) сушили при температуре 70 °C в течение ночи и хранили в плотно закрытых контейнерах.
ZFAs были легированы Ag NPs для получения нанокомпозитов для удаления йодида. Первоначально образцы синтетического цеолита полностью высушивали при 300 °С в течение 3 ч. Затем проводили ионообменную реакцию путем смешивания 10 мл 10 мм водного раствора AgNO3 с 1,0 г цеолита и оставляли отверждаться в течение 12 ч. реакционную емкость закрывали алюминиевой фольгой и хранили в темном месте для предотвращения окисления ионов серебра. Наконец, полученную отвержденную цеолитовую суспензию сушили при температуре 130 °С в течение 3 ч. Та же процедура замачивания (10 мл 10 мм AgNO3) была повторена для получения ионообменных цеолитов серебра (Ag-ZFA). Полученный Ag-ZFA затем отжигали в течение 3 ч при 500 °С, а затем 4 ч восстановления ионов серебра с использованием NaBH4 в качестве восстановителя, получая таким образом нанокомпозиты с Ag NPs (Ag-ZFAs). Избыточное количество NaBH4 (5 экв/моль) было использовано для реакции восстановления Ag-ZFA до Ag°-NPs, что устраняет ионы Ag в структуре нанокомпозита. Полученные нанокомпозиты тщательно промывали сверхчистой водой, при этом любое выщелоченное количество ионов серебра определяли с помощью разбавленного раствора NaCl и хранили в плотно закрытых емкостях. Подробные протоколы и условий реакции может быть найден в другом месте (Тауанова и соавт., 2018a, 2018b, 2017b). Для упрощения записи, нанокомпозитов были помечены как АГ-х-ДФЗ, где X-это типа КФА используется для нанокомпозита синтеза, т. е. K для Каражыра и М для Майкубен.
Достарыңызбен бөлісу: |
